La-Co-Fe-Cu/HZSM-5在尾气碳颗粒燃烧中的催化性能

采用柠檬酸络合低温浸渍法制备分子筛负载钙钛矿型复合氧化物催化剂。采用XRD、SEM和H2-TPR等手段对催化剂性能进行表征,并在微型固定床反应器中对催化剂进行活性评价。结果表明,在钙钛矿型复合氧化物中进行B位离子掺杂,可以改善催化活性,碳颗粒燃烧温度降低。在20%LaCoO3/HZSM-5催化剂中用铁离子部分取代钴离子可以改善碳颗粒的燃烧性能,取代量增加碳颗粒燃烧温度降低,但是生成CO2的选择性也降低,以20%LaCo0.2Fe0.8O3/HZSM-5为催化剂,Tig、Tm和Tf分别为256℃、399℃和403℃,但生成CO2的选择性只有72.5%。在20%LaCo1-xFexO3/HZSM-5中的钙钛矿型复合氧化物B位离子中加入铜离子后,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性得到明显改善,Sco2提高10个单位以上。以20%LaCo0.2Fe0.6Cu0.2O3/HZSM-5为催化剂,在碳颗粒燃烧反应中生成CO2的选择性可以达到94.7%,Tig、Tm和Tf分别为242℃、427℃和445℃。     

燃煤电厂烟气氮氧化物排放控制技术发展现状

在广泛查阅文献的基础上,对近年来国内外已成功应用和正在研究开发的一些主要的燃煤烟气氮氧化物控制技术进行了介绍。结合我国目前脱硝行业整体水平和国家环保政策要求,对我国脱硝行业技术研发方向提出了建议。     

快速高效去除微囊藻的GO/QPEI复合纳米材料

本研究合成了一种新型高效的去除铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)的氧化石墨烯/季铵盐聚乙烯亚胺(GO/QPEI)纳米复合材料.GO/QPEI在pH为4~10的条件下都具有高效去除M.aeruginosa的能力,其去除能力在2 min内可达96%以上.GO/QPEI对微囊藻的吸附更符合Freundlich方程,最大吸附量为5.58×1011cells·mg-1.吸附动力学表明GO/QPEI的假二级吸附反应.GO纳米片和QPEI的协同效应是其高效去除微囊藻的主要机制.     

Mo-modified Pd/Al2O3 catalysts for benzene catalytic combustion

Mo-modified Pd/Al2O3catalysts were prepared by an impregnation method and tested for the catalytic combustion of benzene. The catalysts were characterized by N2 isothermal adsorption, X-ray diffraction（XRD）, X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）, temperatureprogrammed desorption of NH3（NH3-TPD）, H2temperature-programmed reduction（H2-TPR）, and high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy（HAADF-STEM）. The results showed that the addition of Mo effectively improved the activity and stability of the Pd/Al2O3catalyst by increasing the dispersion of Pd active components, changing the partial oxidation state of palladium and increasing the oxygen species concentration on the surface of catalyst. In the case of the Pd-Mo/Al2O3catalyst,benzene conversion of 90% was obtained at temperatures as low as 190°C, which was 45°C lower than that for similar performance with the Pd/Al2O3catalyst. Moreover, the 1.0% Pd-5% Mo/Al2O3catalyst was more active than the 2.0% Pd/Al2O3catalyst. It was concluded that Pd and Mo have a synergistic effect in benzene catalytic combustion.     

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

茶叶基水合氧化铁吸附水体中Pb(Ⅱ)的性能

采用原位沉积技术将水合氧化铁(HFO)负载于废弃茶叶渣表面制备了复合材料茶叶基水合氧化铁(HFO-TW),研究了HFO-TW对水溶液中Pb(Ⅱ)的吸附特性,探讨了溶液pH值、时间、共存碱土离子、温度、Pb(Ⅱ)初始浓度等因素对Pb(Ⅱ)的吸附效果的影响.结果表明酸性范围内,Pb(Ⅱ)的吸附量随溶液pH升高而增大;Pb(Ⅱ)的吸附速度较快,100 min内便可达吸附平衡,且动力学曲线较好地符合伪一级和伪二级动力学模型,拟合系数可达98.8%;在竞争离子Ca(Ⅱ)/Mg(Ⅱ)的浓度高于Pb(Ⅱ)50倍时,HFO-TW对Pb(Ⅱ)仍具有较强的吸附能力,Pb(Ⅱ)的吸附量仅分别下降12.1 mg·g-1和8.1 mg·g-1;Pb(Ⅱ)的吸附过程较好地符合Langmuir等温模型,理论最大吸附容量为89.43 mg·g-1,远高于未经改性的茶叶渣和其他生物吸附剂.所有结果均证实HFO-TW在净化实际铅污染水体中有着较为广阔的应用潜力.     

两种新型涂铁改性砂的过滤性能及反冲洗条件研究

以两种新型涂铁改性石英砂(纳米氧化铁改性砂,Nano-OCS;氧化铁改性砂,IOCS)及普通石英砂(RQS)为研究对象,考察了两种新型改性砂对沉后水腐殖酸及浊度的直接过滤效果,对其反冲洗条件进行优化研究,并对3种滤料的过滤效果进行了比较.结果表明,1滤层厚度为45 cm时,最佳滤速为6 m·h-1;3种滤料对腐殖酸和浊度的直接过滤效果依次为:Nano-OCSIOCSRQS,其中两种涂铁砂对腐殖酸的去除率分别为71.70%和61.61%;2Nano-OCS和IOCS滤柱的反冲洗流程分4步,对应的流程及最佳操作条件为:首先,用0.5 mol·L-1NaOH的溶液浸泡,气冲强度13 L·s-1·m-2,气冲时间6 min;然后,用0.075 mol·L-1的NaOH溶液与空气同时反冲洗,NaOH溶液冲洗强度为8 L·s-1·m-2,气冲强度13 L·s-1·m-2,冲洗时间3 min;接着用0.015 mol·L-1的FeCl3溶液与空气同时反冲洗,FeCl3溶液冲洗强度为8 L·s-1·m-2,气冲强度13L·s-1·m-2,冲洗时间2 min;最后,用清水冲洗,冲洗强度8 L·s-1·m-2,冲洗时间4 min.两种涂铁砂反冲洗前后表面形态结构更加复杂、粗糙度增加,对腐殖酸去除率进一步提高.3当滤层厚度由45 cm增加到80 cm时,Nano-OCS对腐殖酸直接过滤的最高去除率由74.6%提高至80.3%,平均去除率由57.9%提高至68.5%.     

需求视角的中国能源消费氮氧化物排放研究

基于经济投入产出生命周期评价(EIO-LCA)模型构建了中国1990—2010年能源消费氮氧化物完全排放矩阵,从需求的角度分析了氮氧化物排放在部门和不同需求间的分布结构,并通过情景模拟深入探讨了最终需求结构变化对氮氧化物排放的综合影响和拉动效应,以期探索中国氮氧化物减排的多元化途径.研究结果显示,1990—2010年中国氮氧化物排放总量从878万t上升到2398万t,历年来由工业部门拉动产生的氮氧化物占总量的比重高达70%左右;由最终消费拉动的氮氧化物排放比重逐年下降,资本形成和出口拉动的氮氧化物排放比重逐年上升.氮氧化物排放强度则从47.0 kg·万元-1降至6.0 kg·万元-1,其中,能源和交通部门的排放强度最高.通过情景模拟可以看出,提高最终消费比重,扩大内需有利于氮氧化物总量减排,尤其是对工业部门的减排效果显著.实现氮氧化物总量减排目标,要求在技术进步之外,积极寻求多元减排措施,以强化减排效果,突出能源和交通等重点部门的氮氧化物防治体系建设,并通过扩大内需优化最终需求结构以促进工业部门氮氧化物减排.     

污水生物处理实际工艺中氧化亚氮的释放：现状与挑战

介绍了污水生物处理过程中N2O的产生途径,重点分析了污水厂典型脱氮工艺的N2O释放差异及其原因,提出了城市污水脱氮处理过程N2O减排的具体措施,并估算出全国城镇污水处理厂2011年N2O释放总量约为1.26×109g(以N计),对今后关于城市污水脱氮处理过程N2O产生及减排的研究趋势进行了评估.     

农田土壤施用系列新型氮肥后气态氮(NH3和N2O)减排效果比较:以夏玉米季为例

为了解不同品种新型氮肥相对常规施肥其氨(NH3)和氧化亚氮(N_2O)的减排效果,本文通过田间原位试验同步研究了夏玉米生长季氮肥施用后的农田NH_3挥发和N_2O排放及其主要驱动因子.以常规施肥(复合肥+尿素,CK)为对照,设置了5个肥料处理,分别为脲铵氮肥(UA)、稳定性复合肥料(UHD)、硫包衣氮肥(SCU)、脲甲醛复合肥(UF)和有机肥(OF),施氮量(以N计)均为300 kg·hm~(-2).相关分析结果表明,氨挥发和N_2O排放受环境因子影响,均与土壤WFPS呈显著负相关(P0.05),N_2O排放还与土壤硝态氮呈极显著正相关(P0.01).进一步回归分析表明,N_2O排放(F_(N_2O))主要取决于土壤硝态氮(x)含量的变化,而氨挥发(F_(NH_3))主要取决于土壤铵态氮(x)含量的变化.与CK相比,除了UA,其它肥料处理都降低了土壤的氨挥发,尤其是UF和OF处理减少了37%~43%.但对于N_2O排放,所有处理与CK皆无显著差异.进一步计算每种处理氨挥发和N_2O的气态氮损失总量,与CK相比,UHD、SCU、UF和OF分别减排了9%、5%、30%和23%,而UA增加了3%.